Родился 16 апреля (29 апреля) 1903 г. в с. Галяевка Пензенской обл., из служащих, русский.
В 1919 г. «сдал экстерном за школу 2-й ступени», в 1920 г. окончил Пехотно-пулеметные курсы красных командиров, в 1928 г. — курсы усовершенствования командного состава РККА "Выстрел".
В Советской Армии с апреля 1919 г. До начала Великой Отечественной войны -командир взвода, роты, батальона (сентябрь 1920 г. — июнь 1922 г.), помощник, начальник штаба полка (по июнь 1927 г.), на штабных должностях в укрепленном районе на Дальнем Востоке (ноябрь 1936 г.), начальник штаба Дунайского укрепленного района (по июль 1941 г.).
В годы Великой Отечественной войны — начальник оперативного отдела армии (по август 1941 г.), начальник штаба армии (по май 1943 г.), командующий армией (по ноябрь 1945 г.).
После войны — заместитель командующего войсками ряда округов, командующий войсками Дальневосточного военного округа (январь 1947 г. — апрель 1953 г.).
Главнокомандующий войсками Дальнего Востока Маршал Советского Союза Малиновский Р.Я. писал в аттестации на командующего войсками ДВО в 1947 г.: "... На вид добродушный и мягкий человек, а на самом деле сильный, волевой командир, жесткий и требовательный ... Лично скромный человек, чуткий и внимательный товарищ...".
Затем Н.И. Крылов вновь командующий армией (по сентябрь 1953 г.), первый заместитель командующего войсками ДВО (по январь 1956 г.), командующий войсками Уральского военного округа (по ноябрь 1957 г.), Ленинградского военного округа (по октябрь 1960 г.).
Главнокомандующий Сухопутными войсками Маршал Советского Союза Гречко А.А. в аттестации на командующего Ленинградского военного округа писал в 1959 г.: "... Требовательный, высококультурный и трудолюбивый генерал. Несмотря на отсутствие высшего военного образования, правильно разбирается в оперативно-тактических вопросах, хорошо усвоил природу современного боя и операции...,".
С октября 1960 г. по март 1963 г. Н.И. Крылов командует войсками Московского военного округа, затем Главнокомандующий Ракетными войсками — заместитель министра обороны (по февраль 1972 г.).
Н.И. Крылов — дважды Герой Советского Союза (19.04.1945 г., 8.09.1945 г.). Он награжден 4 орденами Ленина (8.10.1942 г., 21.02.1945 г., 19.04.1945 г., 28.03.1963 г.), 4 орденами Красного Знамени (10.02.1942 г., 4.02.1943 г., 3.11.1944 г., 20.06.1949 г.), орденом Октябрьской Революции (22.02.1968 г.), Суворова I степени (4.07.1944 г.), Кутузова I степени (28.09.1943 г.), Почетным оружием с золотым изображением Государственного герба СССР (22.02.1968 г.), а также 12 медалями СССР и 8 орденами и медалями иностранных государств.
Воинские звания: полковник — присвоено 17 февраля 1938 г., генерал-майор — 27 декабря 1941 г., генерал-лейтенант — 9 сентября 1943 г., генерал-полковник -15 июля 1944 г., генерал армии — 18 сентября 1953 г., Маршал Советского Союза -29 апреля 1962 г.
Член КПСС с 1927 ., член ЦК КПСС с 1961 г., депутат Верховного Совета СССР 2-8-го созывов.
Умер Н.И. Крылов 9 февраля 1972 г. Похоронен на Красной площади в Москве.